Hibiki Tachibana hat viele mächtige Feinde besiegt, zahllose unschuldige Menschenleben gerettet und ist aus zahlreichen verzweifelten Situationen entkommen, aber derzeit ist sie nicht in der Lage, ihrer bisher verzweifeltsten Situation zu entkommen - Sommerhausaufgaben! Obwohl ihr Highschool-Leben relativ unauffällig ist, ist ihre Karriere als Mitglied der Militärorganisation S.O.N.G. alles andere als das. Mit einer mächtigen, uralten Rüstung, die als Symphogear bekannt ist, arbeiten Hibiki und ihre Freunde mit den Vereinten Nationen zusammen, um internationale Streitigkeiten und Katastrophen zu bewältigen.

Während einer Einsatzbesprechung im Hauptquartier erfährt Hibiki von einer mysteriösen Organisation, den Bavarian Illuminati, die in der Vergangenheit für mehrere große Katastrophen verantwortlich war und derzeit im kriegsgeplagten Land Val Verde operiert. Gemeinsam infiltrieren Hibiki und ihr Team eine der Produktionsstätten der bayerischen Illuminaten und befreien Hunderte von Sklaven. Die entlarvten Alchemisten Saint-Germain, Cagliostro und Prelati entpuppen sich als die führenden Köpfe der Organisation und rufen - unter Einsatz alchemistischer Kräfte - eine globale Revolution aus, der Tausende von Menschen zum Opfer fallen. Angesichts einer weiteren Bedrohung für das Überleben der Welt müssen sich Hibiki und ihre Verbündeten den Bayerischen Illuminaten in ihrem bisher schwierigsten und zerstörerischsten Kampf stellen.