Nach den Ereignissen von Senki Zesshou Symphogear G operieren Hibiki Tachibana, Tsubasa Kazanari und Chris Yukine weiterhin unter dem Kommando von Genjuurou Kazanari. Unterdessen werden Maria Cadenzavna Eve, Kirika Akatsuki und Shirabe Tsukuyomi in Schutzhaft genommen. Nachdem der Frieden wiederhergestellt ist, kehren alle zu ihrem Alltag zurück, doch das Auftauchen der Alchemistin Carol Malus Dienheim und ihrer Untergebenen, der "Autoscorer", droht alle wieder in einen Konflikt zu ziehen.

Bewaffnet mit einer seltsamen und magischen Kraft will Carol die Apokalypse einleiten und die Welt zerstören ... und sie ist bereit, dafür alles zu opfern. Gegen diesen mysteriösen neuen Feind müssen sich die sechs Symphogear-Träger der Herausforderung stellen, um zu schützen, was ihnen lieb und teuer ist. Doch werden Carol und ihre Autoscorer in diesem Kampf um das Schicksal der Welt zu stark sein, um sie zu besiegen?